该文章主要研究如何延长钙钛矿太阳能电池中钙钛矿中间相的处理窗口，从而实现大面积高效钙钛矿模块的制备。传统的溶液法制备钙钛矿薄膜过程中，中间相容易受到环境因素的影响，且稳定性较差，需要在短时间内进行热退火处理，这限制了大面积薄膜的均匀性和质量。该文章提出了一种结合溶剂工程和低温处理策略，通过使用N-甲基-2-吡咯烷酮溶剂并冷却中间相，有效地抑制了非活性δ相的形成，并将热退火窗口延长至2小时以上。该策略显著提高了大面积钙钛矿薄膜的均匀性和质量，实现了小面积器件25.21%的效率和大面积器件23.60%的效率，并成功制备了效率高达22.34%的5cm x 5cm钙钛矿模块。该研究成果为高性能钙钛矿太阳能模块的规模化制备提供了新的思路和方法。

图1. 钙钛矿钙钛矿薄膜的两步制备工艺示意图。背景颜色表明在不同的步骤中会有不同的气氛。碘化铅和钙钛矿中间体的处理窗口分别显示为t1和t2。

图2. 溶剂分子与钙钛矿前驱体的相互作用及其对 FA 基钙钛矿的成核和结晶的影响。(a) DMF、NMP 及其 PbI2 混合物的代表性 FTIR 峰。(b-c) FAI、FAI + DMSO 和 FAI + NMP 的 1H NMR 光谱。(d-e) 中间体@D/D (d) 和中间体@D/N 钙钛矿中间体薄膜的 2D GIWAXS 图像及其积分光谱 (e)。入射角为 1°。qz, 垂直散射向量；qr, 平面散射向量。(f) 中间体@D/D 和中间体@D/N 薄膜随时间的原位 GIWAXS 图案。(g) 在不同溶剂系统中形成的 α-FAPbI3 和 δ-FAPbI3 钙钛矿中间体的自由能图。(h) 来自不同溶剂系统的退火钙钛矿薄膜 FAPbI3@D/D 和 FAPbI3@D/N 的 XRD 图案。

图3. 中间相薄膜的低温处理对钙钛矿成核和结晶过程的影响。(a-d) 在室温 (RT) 和低温 (LT) 下，中间体@D/D 和中间体@D/N 相的原位 PL 强度演变。(e-f) 初始状态 (0 min)、室温下储存 9 分钟 (RT 9 min) 和 0°C 下储存 180 分钟 (LT 180 min) 后的相应中间体薄膜的 XRD 图案，以及相应退火后钙钛矿薄膜的 XRD 图案。(g) 钙钛矿 (110) 峰与 PbI2 (001) 峰和钙钛矿 (202) 峰的峰强度比。(h-i) 不同处理的中间体和相应钙钛矿薄膜的顶视 SEM 图像。

图4. 基于不同溶剂体系制备的钙钛矿薄膜的室温下钙钛矿太阳能电池的光伏性能。(a)小面积器件的典型J-V曲线（0.045 cm2）。(b)60个钙钛矿太阳能电池间PCE值的直方图。1.00 cm2器件的(c) J-V曲线。钙钛矿中间产物衍生器件在不同t2条件下的J-V曲线的比较。(d) FAPbI3@D/D, (e) FAPbI3@D/N.(f)在RT和LT条件下，不同工艺时间为t2的钙钛矿中间相衍生器件的PCE。(g)器件的TPV载流子复合寿命。(h)在n2气氛下，连续AM 1.5G光照1000小时后，在MPP条件下进行未封装的PSC性能跟踪。

图5. psm的光伏性能表征。(a)来自6cm×6cmFAPbI3@D/N钙钛矿薄膜不同区域的器件的PCE。(b)，基于RT存储的FAPbI3@D/N和FAPbI3@D/NFAPbI3@D/N的psm的(c) PL映射。(d) J-V曲线的冠军5厘米×5厘米PSM。(e)5cm×@D/N的5 cm×5cmpms的J-V曲线。(f)pms的PCE分布统计。(g)冠军6.5 cm×7 cm PSM的J-V曲线（实线）和功率-电压曲线（虚线）。(h)封装的5 cm×5 cm PSM在室外条件下暴露并在开路条件下保持的室外稳定性。